В апреле 1816 года он покидает Англию — по существу, он был изгнан из своей страны. Путь его лежал в Бельгию, а затем в Швейцарию. Здесь поэт много работал: он написал 3-ю песню «Чайльд Гарольда», «Шильонс-кого узника» и начал создавать «Манфреда». В Швейцарии его посещали друзья, приехавшие из Англии, которые привозили самые свежие новости с родины.

В 1817 году Байрон переехал в Италию, жил в Венеции, Равенне, Пизе и Генуе В Венеции он вел такую жизнь, что венецианцы были шокированы его поведением. Он каждый день менял любовниц, которых находил среди низших слоев общества, отказался от диеты, что привело его к быстрому прибавлению в весе. Но он не переставал писать, и количество написанных им в этот период произведений поистине поражает воображение. К 1818 году им были созданы последняя песнь «Чайльд Гарольда», посвященная Италии, «Манфред», первые песни «Дон Жуана» и многое другое.

Став посетителем аристократических салонов Италии, Байрон познакомился с 17-летней графиней Терезой Гвиччиоли, любовь которой оказала на поэта благотворное влияние. Графиня была замужем за человеком, старше ее более чем втрое. Старый граф равнодушно смотрел на связь жены с Байроном. Поводом для вражды стали политические взгляды мужчин — граф был сторонником правительства, а симпатии Байрона принадлежали карбонариям, среди которых он пользовался значительным влиянием. В конце концов граф потребовал от жены разорвать отношения с Байроном. Тереза отказалась и подала на развод, который был ею получен в июле 1820 года.

В Равенне Байрон прожил чуть менее двух лет, принимая деятельное участие в политической жизни города. Местным властям не нравилось его вмешательство, но трогать знатного англичанина власти боялись. Для того чтобы избавиться от Байрона, был издан приказ об изгнании семейства Тамбов, к которому принадлежала Тереза, из Равенны Семья Терезы переехала в Пизу, куда за своей возлюбленной уехал и Байрон.

Как в Равенне, так и в Пизе Байрон был в центре политической борьбы Тесно связанный с тайной организацией карбонариев, готовившей восстание против австрийского владычества, Байрон очень переживал неудачу восстания и разгром карбонариев в 1821 году. В сентябре 1822 года после нескольких неприятных столкновений с местной полицией Байрон был вынужден покинуть Пизу. Вместе с семьей Терезы он перебрался в Геную. Здесь был издан первый номер журнала «Либерал», который был задуман им еще в Равенне. С изданием собственного журнала Байрон связывал большие надежды — это избавило бы его от издателей и поправило материальное положение. Но мечтам так и не суждено было сбыться. Журнал прекратил свое существование после выхода второго номера

В начале апреля 1823 года Байрон получает из Лондона письмо от английского комитета помощи грекам в их борьбе за освобождение от турецкого владычества. В письме сообщалось, что он заочно выбран членом комитета, и выражалась надежда, что он не откажется участвовать в деле борьбы Байрон ответил согласием Он мечтал об открытой борьбе с силами реакции, и после крушения своих надежд увидеть Италию свободной, поэт радостью принимает приглашение помогать делу освобождения Греции. После переговоров с лондонским комитетом он отправляется в эту страну. Шесть лет Байрон пробыл в Италии, и 14 июля 1823 года он навсегда покидает ее и отправляется на собственном корабле «Геркулес» в Грецию. Вместе с ним уезжает несколько его итальянских друзей. Корабль был нагружен оружием, запасом медикаментов и вооружен двумя пушками.

По прибытии в Грецию к Байрону сразу же стали приходить члены различных греческих группировок с просьбой поддержать именно их. Но Байрон всем им отвечал одно: «Прекратите ваши раздоры и боритесь за всю страну, а не за часть ее только, я явился сюда не с тем, чтобы помогать кому-нибудь из вас в отдельности как партизан, а для того, чтобы помочь вам всем, как общий ваш друг». На деньги, данные Байроном греческому временному правительству, оно смогло нанять флот, который занял порт Миссолонги, вынудив турецкие корабли уйти в Лепанто Вслед за флотом в Миссолонги прибыл и Байрон, куда его пригласил губернатор Западной Греции, принц Маврокордатос. Здесь Байрону устроили королевский прием: корабли салютовали ему, войска и население приветствовали его громкими криками «ура!».

Байрон принял под свое командование трехтысячный отряд, который должен был отправиться воевать с турками в Лепанто. Кроме того, он имел «личную гвардию» в количестве 500 человек, которую содержал на свой счет. Он энергично принялся за обучение солдат и с нетерпением ждал момента, когда сможет выступить в поход. В период подготовки Байрон отпраздновал в последний раз день своего рождения. Ему исполнилось 36 лет.

Город, где жил Байрон, располагался в болотистой местности, и болотная лихорадка была здесь обычным явлением. Первые признаки, заболевания Байрон почувствовал в феврале. С каждым днем он чувствовал себя все слабее, а ненормальная диета и неправильное лечение еще быстрее приближали его к концу. Состояние поэта заметно ухудшалось: он стал впадать в забытье, часто бредить, речь перестала быть связной до такой степени, что друзья понимали с трудом, о чем он говорит.

19 апреля 1824 года Байрон скончался. В Греции был объявлен национальный траур, продолжавшийся 21 день. На три дня были закрыты все торговые и промышленные учреждения, увеселения были запрещены, во всех районах Греции совершались службы за упокой его души.

Останки поэта были переправлены в Англию, а его сердце захоронено в Греции.